活性炭催化劑對一氧化氮的氧化作用

　　工業煙氣中氮氧化物是常見的空氣污染物，燃煤產生的煙氣中也有。其中一氧化氮可以通過活性炭催化氧化為二氧化氮，通過二氧化氮溶于水的原理來去除。這個過程中的主要過程是選擇性催化還原工藝，包括貴金屬和活性炭在內的幾種催化劑可以催化一氧化氮的氧化。通過與活性炭的物理特性除氧化一氧化氮之外，活性炭催化劑還可將其他污染物氧化為更易溶于水且更易于去除的狀態，從而形成了多污染物去除策略。這包括將SO 2轉化為SO 3或將元素汞轉化為離子汞，并且通過溶解在水中除去。

　　活性炭催化氧化一氧化氮測試條件

　　通過使用活性炭催化劑在環境溫度下在干燥或濕潤條件下進行一氧化氮的氧化實驗。還用空反應器進行基線測試。大多數實驗是在環境壓力下進行的。然而，一些實驗也在高壓下進行。對于在大氣壓下進行的實驗，使用內徑為1 cm的固定床玻璃管反應器，而對于高壓實驗，則使用1 cm的不銹鋼柱。在反應器后放置一個背壓氣體調節器，以控制高壓實驗中的壓力。干和濕測試均使用50標準立方厘米/分鐘的氣體流速。在約4%的氧氣存在下，一氧化氮入口濃度為1000±50 ppm(在氮氣中)。活性炭催化劑的質量固定為0.5 g，相當于空反應高1.3-2.8 cm。對于惰性材料，使用相似的高度，約等于2 g填料。分析處理過的氣體混合物中的NO，NO2，和氮氧化物用化學發光分析器來分析。

　　干燥條件下活性炭催化氧化

　　為了測試活性炭在環境溫度下對氧化和去除的催化和吸附性能。這些簡化的條件與實際煙氣條件大不相同，后者具有不同的成分和雜質，并且在不同的壓力和溫度下。但是，這些條件使我們能夠簡化復雜的系統，以更好地了解NO氧化。圖中顯示了在干燥條件下，環境溫度和壓力下不同活性炭在NO氧化過程中NO，NO 2和氮氧化物的濃度分布圖。NO氧化轉化率與運行時間的關系也可以由NO濃度來計算的。還計算了每個給定時間的NO入口和氮氧化物出口濃度之間的差異，并顯示為通過吸附去除的氮氧化物量。基線測試代表在相同條件下通過使用無活性炭催化劑的空反應器進行的測試。穩態NO轉化率，氮氧化物的累積量吸附，以及所需要的時間，以達到最大的NO濃度或吸附的突然釋放NO 2的出口流中還從濃度曲線中獲得了這些元素。

　　圖1：在環境溫度和壓力下的干燥測試條件下，不同活性炭在NO氧化過程中一氧化氮的濃度曲線。

　　基線NO氧化結果表明，在沒有催化劑的情況下NO轉化率為10%，而使用活性炭催化劑時，NO轉化率為47-81%。在經過測試的商用活性炭中，帶官能團的活性炭NO氧化轉化率為74%，大大高于其他經過測試的商用活性炭的47-59%轉化率。通過引入氮官能團或用熱解碳覆蓋活性炭表面，NO氧化性能可提高至80%。

　　高壓下活性炭催化氧化

　　通過比較在室溫和干燥條件下在大氣壓力和升高的壓力(即120 psig)下活性炭的NO氧化曲線，可以檢查壓力對NO催化氧化的影響。為了比較在不存在催化劑的情況下催化和非催化NO的氧化，還通過使用空床或填充有惰性填充材料的反應器進行了基準測試。高壓測試是在短時間內(即2小時)進行的，這主要是因為與進行較長時間的高壓測試相關的操作問題(例如氣體流量的波動和質量流量控制器的穩定性)。

　　在大氣或高壓下沒有氧氣的情況下進行的基線活性炭測試中吸附的NO，NO 2，氮氧化物和氮氧化物的濃度曲線證實，即使在200 psig的高壓下也不會發生NO 2的形成或大量NO的吸附。在沒有氧氣的情況下，活性炭催化劑上沒有NO吸附。即使在200 psig下，NO也無法物理吸附在活性炭表面上，而且氧氣的存在也是必不可少的以促進NO在化學吸附的氧位點上的化學吸附。

　　圖2：活性炭在干燥測試條件下，環境溫度和大氣壓或無氧(基線)或有氧的情況下，在NO氧化過程中一氧化氮的濃度曲線。

　　活性炭在大氣壓下對NO的催化轉化率為74%，但通過將壓力提高至120 psig可實現接近完全的轉化，因為活性炭在120 psig下的NO濃度分布在約1小時后接近零。NO和氮氧化物曲線在高壓下顯示出接近完全的NO轉化，其中約94%的NO 2通過吸附到活性炭中而去除。這些結果表明，在干燥條件下，通過在中等壓力下使用碳催化劑可以在環境溫度下實現接近完全的NO轉化。完全的NO轉化可能是由于催化氧化和非催化高壓氧化的共同作用。

　　關于活性炭對一氧化氮的氧化和去除的吸附性能進行基礎研究。在干燥條件下進行的催化氧化實驗中的一氧化氮濃度分布圖表明，引入氮官能度或用熱解碳覆蓋活性炭表面可以增強活性炭對NO氧化的催化活性。在大氣中存在氧氣的情況下，非催化NO氧化可導致約10%的轉化率，而將壓力提高至217 psig則可將NO轉化率大幅提高至62%。相比之下，在干燥條件下，大氣壓下活性炭催化的NO催化轉化率為74%，但通過將壓力提高至120 psig，可以實現接近完全的轉化。總體而言，具有高比表面積的活性炭表現出高催化活性。

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