雜原子摻雜的活性炭由于其優(yōu)異的理化性質(zhì)和廣泛的應(yīng)用而成為研究的熱點。這些材料的好效率與簡單生產(chǎn)具有重要的實踐和科學(xué)意義。本期我們通過吡咯單體的原位聚合和隨后的二氧化碳活化來制備了氮摻雜的活性炭。發(fā)現(xiàn)聚吡咯聚合物的制備方法在制備高質(zhì)量活性炭中起重要作用。系統(tǒng)地研究了制備過程(吡咯單體聚合過程中氧化劑的變化)對活性炭的形態(tài)，結(jié)構(gòu)和電容去離子性能的影響。

　　與其他脫鹽技術(shù)，如電滲析和反滲透相比，電容去離子(CDI)已經(jīng)接收到顯著關(guān)注的其多個優(yōu)點，諸如環(huán)境友好性，高脫鹽效率的基礎(chǔ)上和低成本。CDI設(shè)備通過在電極和鹽水介質(zhì)之間的固/液界面形成雙電層，通過離子的電吸附來實現(xiàn)脫鹽。CDI設(shè)備的工作原理基于電化學(xué)雙層電容器。在充電過程中，陽離子和陰離子分別吸附在陰極和陽極上。相反，在放電過程中離子從電極表面解吸。電極材料在CDI設(shè)備的操作中起著關(guān)鍵作用。理想的電極通常具有較大的比表面積，良好的導(dǎo)電性和合適的孔徑。多孔碳材料如石墨烯，活性炭，碳納米管，碳氣凝膠，碳納米纖維，以及它們的復(fù)合物通常用作優(yōu)先的CDI電極。基本上，CDI性能主要取決于活性炭電極的特性，包括多孔結(jié)構(gòu)，比表面積，表面化學(xué)性質(zhì)和電導(dǎo)率。聚合物由于其豐富和低成本而成為制備活性炭的合適前體。

　　由聚合物制成的活性炭

　　圖1和一個示出了活性炭材料的制備方法。首先，使用不同的氧化劑(FeCl 3和過硫酸銨)通過吡咯單體的氧化聚合反應(yīng)合成了兩種樣品。其次，對原材料進行二氧化碳活化處理，以制備具有高孔隙率的活性炭。進行氮吸附測量以獲取關(guān)于他們的比表面積的數(shù)據(jù)。

　　圖1：兩種活性炭的制備過程示意圖;(b)所制備的活性炭-1和活性炭-2樣品的氮吸附-解吸曲線和(c)孔徑分布曲線。

　　將兩種活性炭樣品的曲線(圖1b)確定為I型和IV型等溫線的組合。根據(jù)它們的吸附-解吸等溫線，氮氣量在低壓下急劇增加，表明它們都具有豐富的微孔。顯然，活性炭-2的等溫線在中等相對壓力下趨于平坦，而活性炭-1中氮的吸收量則隨著相對壓力的增加而逐漸增加，這表明除了位于微孔中的微孔外，還有大得多的孔。材料。合成后的兩種活性炭的孔徑分布圖如圖1所示。可以看出，活性炭-1比活性炭-2具有更寬的孔徑分布。高度多孔的結(jié)構(gòu)，是電荷的存儲和有益將有助于改善電容去離子的性能。

　　圖2中的插圖是兩種活性炭的數(shù)碼照片。當(dāng)將相同量的兩種活性炭(100 mg)放入相同體積的離心管(5 mL)中時，活性炭-1粉末占據(jù)的體積更大，這表明他的密度較低。通過掃描電子顯微鏡研究了他們的形態(tài)。如圖2所示可以看出，與原始材料相比，兩種活性炭的外觀變化不大。但是，它們的粒徑不同。顯然，活性炭-1的顆粒大于活性炭-2的顆粒。這些顆粒聚集在一起并形成多孔形態(tài)。活性炭-1具有更大的孔徑，表明較疏松的多孔結(jié)構(gòu)。

　　圖2：兩種活性炭樣品的掃描電子顯微鏡圖像。

　　活性炭電容去離子實驗

　　進行批處理模式電容去離子實驗以研究所制備材料的電吸附性能。圖3一個示出了可以觀察到在1.2 V.不同濃度的NaCl溶液活性炭-1電極的電吸附行為在第15分鐘內(nèi)急劇增加，吸附平衡吸附能力，可實現(xiàn)在大約30分鐘內(nèi)。顯然，電吸附容量隨NaCl濃度的增加而增加。與它們的高表面積和比電容相似，在1.2 V電壓下活性炭-1在NaCl溶液中顯示出比活性炭-2更高的吸附能力。考慮到相似的表面化學(xué)組成，所制備的活性炭-1電極的電容去離子性能改善主要歸因于較大的表面積和多孔結(jié)構(gòu)，從而為離子的存儲和運輸提供了充足的活性區(qū)域和空間。活性炭-1電極的吸附性能優(yōu)于許多其他樣品。實驗表明氮摻雜對電容去離子性能有利。對于實際應(yīng)用，還評估了電容去離子電極的再生性能。圖3b示出了活性炭電極在500mg L-1NaCl電解質(zhì)中的再生行為。顯然，活性炭電極在6個吸附-解吸循環(huán)中表現(xiàn)出良好的再生性能。這些結(jié)果表明，活性炭具有很大的電容去離子應(yīng)用潛力。

　　圖3：(a)在不同的NaCl濃度下活性炭的電吸附動力學(xué)，(b)活性炭電極在NaCl電解質(zhì)中的電吸附和再生循環(huán)。

　　我們所制備的具有高表面積的活性炭具有較高電吸附容量值，并且在NaCl電解質(zhì)具有優(yōu)異的再生性能，證明生成的活性炭是電容去離子的有希望的電極材料。除電容去離子外，制備的活性炭還可以應(yīng)用于許多其他領(lǐng)域，例如氣體吸附，電催化和電池。未來的工作將致力于更好地了解各種聚合物的活化機理，并找出聚合物，結(jié)構(gòu)和性能之間的明確關(guān)聯(lián)。

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