鉻是環(huán)境中發(fā)現(xiàn)的含量較多的污染物之一，特別是在水和土壤中，污染源主要是電鍍，礦石開采，皮革鞣制，顏料制造等行業(yè)中的排出廢棄物。鉻酸鹽是鉻的主要形式。為了從水溶液中除去鉻酸鹽，我們生產(chǎn)研發(fā)了相關(guān)的活性炭產(chǎn)品。經(jīng)過研究活性炭的吸附機理和去除能力的測試來判斷這款活性炭是否能應(yīng)用到生產(chǎn)工業(yè)中。

　　使用一步碳熱法合成活性炭

　　通過一步碳熱合成法的以下步驟制備活性炭：首先，研磨原材料，自然干燥，并通過具有100目(0.15mm)的篩子過濾。然后將1g原材料粉末和含有0.405g納米級零價鐵和40mL超純水的溶液的混合物攪拌24小時，并在風(fēng)干爐中在80℃下干燥72小時。最后，將預(yù)處理的活性炭原材料在800℃下以5℃min -1的加熱速率在管式爐中在氮氣流下熱解2小時。將得到的納米級零價鐵負載的活性炭研磨并通過具有200目的篩后得到活性炭成品。

　　活性炭的典型FE-SEM圖像和納米級零價鐵負載活性炭(b)的TEM圖像如圖1所示。如圖1a所示，活性炭顯示出光滑和緊湊的表面形態(tài)。圖1b表明直徑為約50nm的零價鐵顆粒良好地分散在活性炭上，表明在熱解過程中在活性炭存在下成功地防止了納米零價鐵顆粒的聚集。此外，通過測定的活性炭復(fù)合材料中的總Fe含量為12.5%。

　　圖1：活性炭(a)的掃描電子顯微鏡形態(tài)和納米零價鐵負載活性炭的透射電子顯微鏡圖像(b)。

　　活性炭對鉻酸鹽的去除能力

　　在環(huán)境溫度下處理240分鐘后，鉻酸鹽的去除能力隨著不同的活性炭的劑量而變化顯示在圖:2。正如我們在圖中所看到的，去除能力隨著活性炭劑量的增加而增加。例如，鉻酸鹽溶液用1.5g L的的活性炭劑量大約能去除超過96%的含量。

　　圖2：在不同活性炭復(fù)合材料劑量下的鉻酸鹽去除。

　　初始pH對鉻酸鹽去除能力的影響如圖3所示。發(fā)現(xiàn)鉻酸鹽的去除能力明顯受pH值在4.0-10.0范圍內(nèi)的影響。隨著溶液pH從4增加到10，鉻酸鹽去除率從100%下降到76%。在pH~4.0時，HCrO 4是鉻酸鹽的主要形式。因此，在高溶液的pH值，使Cr之間的強烈競爭羥基(OH)應(yīng)該是低鉻酸鹽去除能力的主要原因。此外，較低的pH可有助于去除無源氧化鐵層，活性炭復(fù)合材料的表面中含有納米零價鐵用于接觸周圍的Cr(vi)溶液。因此，在所有后續(xù)的程序?qū)�Cr溶液的初始pH設(shè)定為4.0。

　　圖3：初始pH對活性炭去除鉻酸鹽的影響。

　　鉻酸鹽的吸附機理

　　在該研究中，應(yīng)用XRD分析鉻酸鹽溶液處理后的活性炭以揭示其機制。在與鉻酸鹽溶液反應(yīng)2小時后，活性炭的XRD圖譜沒有顯著改變(圖4)。然而，與新制備的活性炭相比，可以清楚地檢測到氧化鐵晶相。XRD結(jié)果表明，而在去除鉻酸鹽期間，活性炭搭載的納米零價鐵可以被氧化成Fe(ii)和Fe(iii)化合物。

　　圖4：用鉻酸鹽溶液處理之前和之后的活性炭的XRD衍射圖。

　　納米零價鐵是一種廉價且環(huán)保的材料，可用于修復(fù)許多環(huán)境污染物例如有機和重金屬污染。擁有低成本和可再生的活性炭原材料和鐵鹽的熱解應(yīng)該，是生產(chǎn)用于環(huán)境修復(fù)的活性炭吸附劑是更環(huán)保和可持續(xù)生產(chǎn)的好方法。實驗結(jié)果已經(jīng)表明，活性炭表現(xiàn)出優(yōu)異的鉻酸鹽吸附能力，在大批量處理一般不適合工業(yè)應(yīng)用，因為大規(guī)模的吸附過程為動態(tài)吸附。在這項研究中，粉末狀活性炭可能會給柱吸附帶來明顯的問題，因此下一步將重點研究顆粒活性炭的制備和研究連續(xù)流動模式下污染的吸附能力。另一個挑戰(zhàn)應(yīng)該是在較高溫度下降低納米零價鐵負載活性炭合成過程的能耗。在還原氣體下的熱解應(yīng)該是潛在的方法。

　　通過這次研究我們成功地合成了納米零價鐵活性炭。這種活性炭的孔徑為約50nm。TEM成像顯示納米零價鐵在活性炭中分散良好。然后，將所制備的活性炭應(yīng)用于從水溶液中除去鉻酸鹽。發(fā)現(xiàn)鉻酸鹽的去除效率隨著鉻酸鹽溶液的初始pH值在4.0-10.0范圍內(nèi)的增加而降低。鉻酸鹽濃度在最初幾分鐘內(nèi)迅速從10降至0.046 mg L-1，然后在30分鐘后達到平衡(接近0)。XRD的結(jié)果表明，吸附機理包括伴隨納米零價鐵的氧化和鉻酸鹽還原。熱力學(xué)分析表明，活性炭的吸附過程是自發(fā)的，高溫更有利。這些結(jié)果表明，通過一步碳熱法合成的活性炭可以作為鉻酸鹽水處理的吸附劑。

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