活性炭納米材料由于與常規(guī)活性炭相比具有更高的表面體積比，吸引了來自環(huán)境中污染物和有害金屬的吸附材料的關(guān)注。然而，由于酸性表面官能團(tuán)，碳納米管和石墨烯對于從水中除去氧代陰離子是無效的。在這里我們顯示使用易于噴霧熱解法制備的納米級(jí)活性炭在去離子水溶液中顯示出對砷酸鹽和硒酸鹽的良好吸附。納米級(jí)活性炭的關(guān)鍵特征是源于去除金屬氧化物納米顆粒的微孔以及堿性表面基團(tuán)的存在。與商業(yè)活性炭相比，納米級(jí)活性炭在運(yùn)河和井水中具有優(yōu)異的去除砷酸鹽，具有微堿性的pH。

　　隨著活性炭納米技術(shù)的發(fā)展，人們一直在開發(fā)利用這些納米活性炭材料進(jìn)行水處理的高表面體積比。最近，已經(jīng)證明了活性炭和石墨烯基吸附劑用于去除金屬如汞，砷，鉻，和硒的吸附效果。不同于碳納米管和石墨烯，活性炭納米結(jié)構(gòu)已顯示出具有良好的生物相容性。因此，納米活性炭可能是環(huán)境修復(fù)應(yīng)用的有希望的材料，例如從水中去除有害金屬。

　　制造球狀納米級(jí)活性炭材料

　　將金屬鹽加入到前體溶液中并加熱分解，形成作為碳水化合物源碳化的成核位點(diǎn)的金屬氧化物納米顆粒。后合成蝕刻去除金屬氧化物納米顆粒并留下高度多孔的活性炭(圖1A)。可以通過調(diào)節(jié)前體的比例來控制所得活性炭中的金屬氧化物納米顆粒尺寸，并因此控制孔徑。因此，該合成方法可用于與金屬含氧陰離子吸附所期望的微細(xì)孔活性炭。此外，活性炭納米材料尺寸產(chǎn)生高的外表面體積比，其可以減少金屬到結(jié)合位點(diǎn)直到納米級(jí)的擴(kuò)散距離。相比之下，雖然常規(guī)活性炭具有與球狀納米活性炭相似的比表面積，但其大部分來自內(nèi)表面。對于由微米級(jí)顆粒組成的活性炭，金屬與結(jié)合位點(diǎn)的擴(kuò)散距離將遠(yuǎn)大于活性炭納米材料。

　　使用活性炭吸附劑隨時(shí)間推移的砷酸鹽和硒酸鹽在不同的水基質(zhì)中顯示在圖3中。納米活性炭顯示出與兩種金屬物質(zhì)的良好結(jié)合。為了去除去離子水中的砷酸鹽，在2小時(shí)內(nèi)除去53%，在22小時(shí)后觀察到100%去除(圖3A)。在河水(圖3C)和井水中(圖3D)，砷酸鹽去除率較慢，2小時(shí)后除去約3%。然而，在22小時(shí)之后，去除了> 89%的砷酸鹽，在去離子水中與去離子水相似。與去離子水相比，河水和井水中砷酸鹽的去除效率略低，可以通過其較高的pH來解釋。活性炭的陰離子吸附能力通常歸因于表面官能團(tuán)，例如-COOH，-OH 2 +，- COO -，-OH，-O -，當(dāng)分散在水溶液中時(shí)，其被質(zhì)子化和/或帶正電荷。在一些研究中證明的活性炭的砷酸吸附容量通常在pH 2-5，達(dá)到最大值其中活性炭表面具有更正電荷。類似地，具有含氧表面官能團(tuán)的碳納米管由于pH 3-10的負(fù)ζ電位而顯示出低的砷酸鹽結(jié)合能力。因此，許多碳基吸附劑依賴于鐵的修飾，這可以形成與砷的內(nèi)部球形復(fù)合物。這里，我們看到，納米活性炭在pH> 8時(shí)顯示良好的砷酸鹽吸附，而不需要這種修飾，因?yàn)樗鼈兊牡入婞c(diǎn)更高。運(yùn)河和井水還含有其他競爭性陰離子物質(zhì)，如硝酸鹽(通常為60-130ppm)和硫酸鹽(700-1000ppm)，這似乎對砷酸鹽結(jié)合沒有很大的影響。

　　這也表明，活性炭納米材料的基本表面性質(zhì)允許在運(yùn)河和井水中良好的砷酸鹽吸附。基本確切性質(zhì)將需要進(jìn)一步詳細(xì)研究，因?yàn)樗�是活性炭科學(xué)中的一個(gè)有爭議的話題。因?yàn)榛钚蕴考{米材料基于拉曼光譜和X射線衍射具有很少的石墨結(jié)構(gòu)，而且具有與粉末狀活性炭非常相似的無機(jī)碳結(jié)構(gòu)。由于在用于制備活性炭納米材料的前體中缺少氮官能團(tuán)，也不太可能。相反，用于制備活性炭納米材料的退火程序可以產(chǎn)生堿性含氧官能團(tuán)。最后的貢獻(xiàn)不能排除，因?yàn)殄i鹽是合成的重要組成部分。然而，在合成后的HCl蝕刻后，任何錳化合物都應(yīng)從活性炭納米材料中除去。此外，以前的研究發(fā)現(xiàn)，由于零氧電荷低，氧化錳物質(zhì)可以在pH <5的情況下從水中成功除去砷酸鹽。

　　總之，我們發(fā)現(xiàn)使用簡便的制備方法做出的活性炭納米材料可以顯示合成去離子水溶液中砷酸鹽和硒酸鹽吸附的良好活性。在由pH值> 8的運(yùn)河和井水組成的水溶液中，由于合成方法產(chǎn)生的形成機(jī)理，活性炭納米材料可能由于存在堿性官能團(tuán)，較高的表面積和合適的微孔結(jié)構(gòu)而優(yōu)于粉末活性炭 。然而，這些水域中的競爭性陰離子完全抑制活性炭納米材料上的硒酸鹽吸附，而砷酸鹽結(jié)合動(dòng)力學(xué)僅略微降低。由于常規(guī)的活性炭和碳納米管和石墨烯等納米結(jié)構(gòu)碳通常在酸性pH下表現(xiàn)出良好的吸附性能，這些結(jié)果突出了活性炭納米材料在中性至堿性pH下用作有毒金屬處理的吸附劑的潛力。未來的工作將闡明活性炭納米材料表面官能團(tuán)的性質(zhì)，并著重于獲得對吸附機(jī)理的更多了解。

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